Al comienzo de su carrera fue modelo y posteriormente actriz. Luego de hacerse conocida mundialmente muchos rumores hablaron de su sexualidad y sus extravagantes gustos por lo esotérico y los cuchillos.

Uno de sus papeles mas memorables de Angelina en sus comienzos fue el de “Gia” en la película homónima producida por HBO, en donde interpretó a una modelo drogadicta. Dicha actuación le valió una nominación al Globo de Oro. Posee una prolífera filmografía y uno de sus mejores papeles fue en la película “Inocencia Interrumpida” (Girl, Interrupted) por el que obtuvo varios galardones y entre ellos el Oscar a la mejor actriz secundaria.

Actualmente esta bella actriz está en pareja con el actor norteamericano Brad Pitt (uno de los hombres más hermosos del mundo,con quien tuvo un hijo) al que conoció en la filmación del film “Sr. y Sra. Smith” del año 2005. El comienzo de este romance fué una de las noticias mas comentadas a nivel mundial. Es madre adoptiva de tres niños y según declaró piensa seguir adoptando.